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ID: 218935.0, MPI für Dynamik komplexer technischer Systeme / Physical and Chemical Foundations of Process Engineering
Experimentelle und modellgestützte Studie zur Hydrierung von Acrolein zu Allylalkohol in Festbett- und in Membranreaktoren
Authors:Hamel, C.; Bron, M.; Claus, P.; Seidel-Morgenstern, A.
Language:German
Name of Conference/Meeting:XXXVIII. Jahrestreffen Deutscher Katalytiker
Place of Conference/Meeting:Weimar
(Start) Date of Event 
 (YYYY-MM-DD):
2005-03-16
End Date of Conference/Meeting 
 (YYYY-MM-DD):
2005-03-18
Audience:Experts Only
Abstract / Description:Die Herstellung von Allylalkohol durch selektive Hydrierung von Acrolein als kurzkettigstes α, β-ungesättigtes Aldehyd mit molekularem Wasserstoff ist eine sehr schwer in einem Einschrittverfahren zu realisierende Reaktion [1]. Die Optimierung von Umsatz und Selektivität stellt dabei eine anspruchsvolle und komplexe Aufgabe dar. Verbesserungen können durch neue, immer spezifischere Katalysatoren erreicht werden, aber auch innovative Reaktorkonzepte und Reaktorbetriebsweisen stellen eine Alternative dar. Membranreaktoren sind eine solche vielversprechende Entwicklung [2, 3].
Mit dieser Arbeit sollen Ergebnisse einer theoretischen Studie zur Hydrierung von Acrolein (AC) zu Allylalkohol (AyOH) in Festbett- (FB), in Membranreaktoren (MR) und in Membranreaktorkaskaden unter Verwendung reduzierter Reaktormodelle vorgestellt werden. Zielstellung war, das Potential einer diskreten und kontinuierlichen bzw. mehrstufigen Eduktverteilung in breiten Parameterfeldern zu bewerten.
In einer experimentellen Studie wurde in Darmstadt die Reaktionskinetik zur Acroleinhydrierung über einem Ag/SiO2-Katalysator in einem konventionellen FB abgeschätzt. Diese bildet die Grundlage zu Simulation und Bewertung aller genannten Reaktorkonzepte in breiten Konzentrations-, Verweilzeit- und Temperaturbereichen unter Verwendung eines 1D Reaktormodells. Es gelang dabei die Meßwerte des Festbettreaktors mit guter Genauigkeit mathematisch zu beschreiben. Die Reaktionsführung des MR ist im Gegensatz zum konventionellen Co-feed-mode durch eine selektive und gezielte Dosierung von molekularem Wasserstoff über eine Membran in die Reaktionszone charakterisiert (Abb. 1).
Dabei zeichnete sich das Membranreaktorkonzept insgesamt durch sehr hohe Ausbeuten an gewünschtem Allylalkohol aus und war dem konventionellen Festbett in vielen Parameterbereichen überlegen. Die Ergebnisse zeigten erheblich höhere Allylalkoholausbeuten (nahezu doppelt so hoch) sowohl im einstufigen Membranreaktor als auch in einer Kaskade dreier Membranreaktoren (mehr als doppelt so hoch) mit spezifischem Dosierprofil gegenüber dem konventionellen Festbettreaktor für den experimentell abgedeckten Parameterbereich (Abb 2).
Die vorliegende Steigerung der Allylalkoholausbeute ist durch die getrennte Eduktzufuhr der in Membranreaktoren beobachtbaren Konzentrations- und Verweilzeiteffekte charakterisiert. Dabei wird der Konzentrationseffekt am Beispiel der Hydrierung von Acrolein jedoch nicht durch die Absenkung der Konzentration der dosierten Komponente (Wasserstoff) hervorgerufen. Vielmehr ist dieser durch die hohe Anfangskonzentration (vorderer Bereich der Reaktionszone) des am Reaktoreintritt zugeführten Reaktanden (Acrolein) bedingt, der bei gegebener Reaktionskinetik bzw. Exponentenkonstellation des Acroleins eine signifikante Steigerung der Allylalkoholselektivität zur Folge hat. Ein weiterer Aspekt, der insbesondere zu einer Intensivierung des Umsatzes in Membranreaktoren beiträgt, ist der Verweilzeiteffekt. So führt die kontinuierliche Reaktandenzufuhr mittels Membran, neben einem Konzentrationsanstieg entlang der Reaktionszone, zu einer deutlich höheren mittleren Verweilzeit im Membranreaktor. Dies bedeutet für das hier diskutierte Beispiel Acrolein eine Verdopplung des Umsatzes gegenüber dem konventionellen Festbettreaktor unter sonst identischen Betriebsparametern. Beide zuvor beschriebenen Effekte sind in einer mehrstufigen Membranreaktorkaskade mit spezifischem Dosierprofil noch deutlicher ausgeprägt. Entsprechend konnte eine zusätzliche und beachtliche Steigerung der Allylalkoholausbeute realisiert werden. Eine experimentelle Überprüfung des Membranreaktorkonzepts in ein oder auch mehrstufiger Anordnung erscheint aus Sicht der erzielten Ergebnisse sinnvoll.

Literatur:
[1] P. Claus, Top. Catal. 5 (1998) 51-62.
[2] J. G. Sanchez-Macano, T. T. Tsotsis, Catalytic Membranes and Membrane Reactors, Wiley-VCH, Weinheim, 2002.
[3] J. Coronas, J. Santamaría, Catal. Today, 51, 3-4 (1999), 377-389.
Document Type:Poster
Communicated by:Andreas Seidel-Morgenstern
Affiliations:MPI für Dynamik komplexer technischer Systeme/Physical and Chemical Foundations of Process Engineering
External Affiliations:TU Darmstadt, Ernst-Berl-Institut, Technische Chemie II, 64287 Darmstadt, Germany
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